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 近日,环境与能源催化研究团队在低温脱硝领域取得重要进展,其研究成果“Cu-ZSM-5 Catalyst Impregnated with Mn-Co Oxide for the Selected Catalytic Reduction of NO: Physicochemical Property-Catalytic Activity Relationship and In Situ DRIFTS Study for the Reaction Mechanism”在国际催化领域的权威期刊ACS Catalysis (化学一区top期刊,IF = 12.35)上发表(https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01172)。我校2016级硕士研究生薛红燕为论文的第一作者,化学与环境工程学院郭晓明副教授、毛东森教授为该论文的共同通讯作者。

 氮氧化物是主要的大气污染物,选择性催化还原(SCR)是消除氮氧化物(脱硝)的最有效手段。Cu2+交换的分子筛催化剂在脱硝领域已经逐步实现工业化应用,但其低温活性仍不尽如意。该研究将Mn-Co复合氧化物负载在Cu-ZSM-5上,极大提高了Cu-ZSM-5的低温活性。催化剂的表征揭示,Mn-Co氧化物的引入,增加了催化剂表面高价金属离子的含量和化学吸附氧浓度,促进了“快速SCR”反应路线的进行和氧化还原循环的运转。采用原位红外漫反射技术(DRIFT)对反应中间体及反应机理进行了深入分析,发现Cu-ZSM-5表面吸附的硝酸盐以桥式为主,MnCo/ZSM-5表面则是双齿硝酸盐占据主导地位,MnCo/Cu-ZSM-5表面同时吸附桥式和双齿硝酸盐物种。在150 °C的反应温度下,Cu-ZSM-5的表面存在Eley-RidealE?R)和Langmuir-HinshelwoodL?H)机理,MnCo/ZSM-5表面以E-R机理为主,而MnCo/Cu-ZSM-5则兼具了Cu-ZSM-5MnCo/ZSM-5的特点。该研究为低温SCR脱硝催化剂的设计提供了一定的理论依据,也为Cu2+交换分子筛催化剂的工业化应用起到了很好的技术借鉴作用。